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近日，华南师范大学化学学院教授兰亚乾团队在电催化CO2还原领域取得了重要研究进展。相关研究发表于Angewandte Chemie International Edition。华南师范大学为该论文第一完成单位，论文第一作者为华南师范大学化学学院21级博士研究生孙胜男。
提升CO2电还原反应（CO2RR）的能量利用效率，同时在阴阳极上生成高价值产物是CO2电还原技术发展的一个新导向。混合电解CO2还原反应 （HCER），即用热力学上更有利的有机氧化反应（如甲醇氧化反应）代替传统的阳极析氧反应与CO2RR耦合在上述方向上具有很大的应用前景。
该研究工作利用晶态配位化合物在结构方面的优势，从结构与性能间的构效关系出发，针对目前混合CO2电还原催化剂在机理研究方面存在的不足，设计并构建了一个结构明确的晶态模型催化剂体系去探究如何设计合成具有高性能的混合电解CO2还原反应电催化剂。
实验结果及DFT理论计算表明，晶态配位化合物PCN-601的高活性得益于氧化还原双活性位点的引入。电子在电场的作用下从氧化活性中心转移到还原活性中心使得氧化活性中心的氧化能力更强，且还原活性中心的还原能力更强，从而提升催化剂的整体性能。
这项工作首次报道了一种晶态配位化合物作为电催化剂，可以在混合电解反应的阳极和阴极上同时完成催化反应并且具有较高的法拉第效率。此外，该工作为构建用于混合电解CO2还原的高性能晶态电催化剂提供了一种新的设计策略。
相关研究工作得到了国家自然科学基金、广州市科技计划项目等项目的支持。
相关论文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202207282
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